本文报道了一种对CO氧化反应具有低温催化活性的新型硫功能化MXene-Ti2C(Ti2CS2)负载的锇金属单原子催化剂Os1/Ti2CS2.通过密度泛函理论计算,从一系列过渡金属(M = Fe,Co,Ni,Cu;Ru,Rh,Pd,Ag;Os,Ir,Pt,Au)中筛选出最稳定的锇金属单原子催化剂.计算结果表明,Os1/Ti2CS2有利于O2和CO的共吸附,且O2分子的吸附能略高于CO分子.此外,由于O2+2CO能稳定地共吸附在Os1单原子上,CO氧化反应可能通过三分子反应机理进行.因此,我们研究了CO在Os1/Ti2CS2单原子催化剂上发生氧化反应的四种不同的催化机理:Langmuir-Hinshel-wood(L-H)、Eley Rideal(E-R)、termolecular Langmuir-Hinshel-wood-A(TLH-A)和termolecular Langmuir-Hinshelwood-B(TLH-B)机理.结果表明TLH-B机理最可能发生,其反应势垒仅为0.74 eV,远低于L-H、E-R和TLH-A的反应势垒(分别为1.06,1.09和1.47 eV).上述研究结果有助于理解MXene的表面化学并设计稳定的新型二维硫端基MXene催化材料.

[1]孟洋;梁锦霞;朱纯;许聪俏;李隽-.MXene负载的锇单原子催化剂Os1/Ti2CS2催化低温CO氧化反应的理论研究)[J].中国科学：材料科学（英文）,2022(05):1303-1312

Os1,Ti2CS2,O2+2CO,Hinshel,termolecular

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