以可再生能源为动力的电化学CO2还原反应(CO2RR)可以将CO2转化为高附加值化学品,成为解决环境问题和能源危机的一种有前途的方法.单原子催化剂(SAC)是一种分散在载体上的孤立的单金属原子催化剂,由于具有强单原子-载体相互作用、最大的金属利用率和较好的催化活性,在CO2RR中表现出优异的性能.然而,SAC存在颗粒团聚、金属负载量低、难以大规模生产等问题.此外,作为另一类单原子基催化剂,分子催化剂由金属离子和配体分子组成,具有与金属氮碳(M-N-C)类似的金属氮(M-N)活性中心,由于其明确的活性位点以及活性位点的空间和电子性质的可调性,其表现出高活性.然而,分子催化剂存在活性、选择性和稳定性不够高、导电性较差及容易聚集等问题.目前,许多研究工作致力于克服SAC和分子催化剂的上述问题,以获得高性能的CO2RR催化剂,但关于其制备、应用和表征的系统总结的综述较少.基于此,本文总结了近年来用于制备CO2RR的SAC的先进策略,包括湿化学方法(缺陷工程、空间限制、配位设计)、其他合成方法和大规模生产SAC.此外,讨论了SACs和分子催化剂在CO2RR上的电化学应用,包括产物的法拉第效率、分电流密度以及催化剂的稳定性.简要评述了在非原位和原位/操作条件下的表征技术,有助于探索活性位点和理解CO2RR催化机理.最后,指出了单原子基催化剂(SACs、分子催化剂)未来的发展方向.

CO2电还原;湿化学法;单原子催化剂;分子催化剂;原位表征

新威尔士大学化学学院,悉尼,澳大利亚

[1]孙倩;贾忱;赵勇;赵川-.单原子基催化剂用于电化学CO2还原)[J].催化学报,2022(07):1547-1597

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