典型文献
金属基载体支撑的单原子催化剂用于光催化还原反应
文献摘要:
金属原子均匀分散在无机金属基载体上构成一类独特的单原子催化剂(SACs),在光催化还原反应如析氢反应(HER)、二氧化碳还原反应(CRR)和氮还原反应(NRR)中有重要应用.关于SACs,有效的金属-载体相互作用(M-SI)是在载体上锚定金属单原子(SA)位点的关键.SAs主要通过4种方式与载体相互作用:(1)与载体表面"配位不饱和位点"处的原子键合;(2)取代表面原子;(3)与表面有机/无机官能团桥联或者配位;(4)利用载体表面空间限域效应锚定在载体上.不同的M-SI可获得不同的SAs负载量、配位结构和可调谐性.本文讨论了金属单原子有效锚定在金属基载体上所需构建的几种典型的M-SI方式.通过阐述特定SACs在三种光还原反应中的应用实例,讨论了SA和M-SI对催化性能(反应活性、选择性和稳定性)的影响.不同的M-SI可将贵金属(如Pt,Pd,Rh和Ru)和非贵金属(如V,Cr,Fe,Mn,Co,Ni,Cu,Mo等)原子固定在半导体载体上,通过调节配位环境来调控SA的价态、电荷转移、电子寿命和载体能带结构.SA可以充当质子(H+)吸附和还原位点,可有效提高SACs的HER效率.SA还具有较高的CRR催化活性和选择性,可以为CO2/中间体提供吸附位点,增强界面处电荷转移/分离,增强载体光吸收,或通过调节反应途径选择性地催化还原CO2为特定产物.不同M-SI(如共价键、静电吸附或配体桥联)可直接影响SACs在CRR中的活性、选择性和稳定性.非贵过渡金属Fe和Mo单原子与N原子的强相互作用,可以使其作为氮吸附和活化位点参与到NRR中.SA可以通过促进N2吸附、N2分子极化或质子偶联,从而促进N≡N三键解离.SAs可以通过抑制HER副反应来提高NRR选择性.SAs附近的载体原子或空位也可促进反应物的吸附和活化直接参与NRR.本文还展望了金属基载体锚定SACs的未来发展及构建此类催化剂面临的挑战.目前关于金属基载体支撑的SACs的研究大多未涉及水氧化反应.区分SA和载体是如何协同促进水氧化和质子还原反应非常重要,金属基载体SACs的负载量远低于碳或碳氮材料.半导体的导电性较差、耐光腐蚀能力弱等固有局限性不可避免地影响了其作为SA金属载体的稳定性和活性.此外,SAs在金属基载体配位环境的精确调控以及表征至关重要,但也极具挑战.总之,本文对全面认识金属基载体支撑的SACs及其在异相光催化中的应用起到很好的补充.
文献关键词:
单原子催化剂;金属基载体;金属-载体相互作用;光催化;太阳能转换
中图分类号:
作者姓名:
张华阳;田文婕;段晓光;孙红旗;黄应平;方艳芬;王少彬
作者机构:
阿德莱德大学化学工程与先进材料学院,澳大利亚;伊迪斯科文大学工程系,澳大利亚;三峡大学三峡库区生态环境教育部工程研究中心,湖北宜昌443002,中国
文献出处:
引用格式:
[1]张华阳;田文婕;段晓光;孙红旗;黄应平;方艳芬;王少彬-.金属基载体支撑的单原子催化剂用于光催化还原反应)[J].催化学报,2022(09):2301-2315
A类:
金属基载体
B类:
单原子催化剂,光催化还原,均匀分散,无机金属,SACs,析氢反应,HER,二氧化碳还原反应,CRR,氮还原反应,NRR,重要应用,SI,锚定,定金,SAs,不饱和,子键,键合,官能团,桥联,限域效应,负载量,配位结构,可调谐性,光还原,应用实例,催化性能,反应活性,Pt,Pd,Rh,Ru,非贵金属,Mn,Co,Mo,配位环境,价态,电荷转移,能带结构,充当,质子,H+,附和,催化活性,活性和选择性,中间体,光吸收,调节反应,反应途径,途径选择,定产,共价键,静电吸附,过渡金属,强相互作用,氮吸附,点参,N2,偶联,三键,解离,副反应,空位,反应物,直接参与,水氧化反应,导电性,光腐蚀,总之,异相,太阳能转换
AB值:
0.277621
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