随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快.开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急.氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源.光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法.提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键.然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战.本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS).有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成.紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200-800 nm波长范围内较PCNS略有增加.光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移.线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位.结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt(320 μmol·h-1·g-1)的4倍.在420 nm处的表观量子效率为1.4％.PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性.透射电镜结果表明,6-8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面.高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性.由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs(300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP.此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输.

三金属磷化物;光催化产氢;无贵金属助催化剂;磷掺杂;石墨相氮化碳

沈荣晨;郝磊;陈晴;郑巧清;张鹏;李鑫

华南农业大学生物质工程研究院,农业部能源植物资源与利用重点实验室,广州510642;华南农业大学材料与能源学院,广州510642;郑州大学材料科学与工程学院,低碳环保材料智能设计国际联合研究中心,郑州450001

物理化学学报

[1]沈荣晨;郝磊;陈晴;郑巧清;张鹏;李鑫-.高分散Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂改性P掺杂g-C3N4纳米片高效光催化析氢的研究)[J].物理化学学报,2022(07):26-35

CoNiFeP,三金属磷化物,无贵金属,无贵金属助催化剂

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