低成本、高性能的光催化制氢反应杂化材料的设计与构建,对于氢能的大规模应用具有极其重要的意义.Zn0.5Cd0.5S固溶体具有如稳定性较高、合成简单、性能优异等许多优点,但是存在比表面积低、电荷复合速度快等缺陷,影响了Zn0.5Cd0.5S的开发利用.金属有机骨架(MOF)是一种新兴材料,与无机半导体相比,MOF具有表面积大、多孔结构可调节和结构多样等优点.因此,研究者致力于将纳米颗粒包裹进MOF材料中,来改善其催化活性.UiO-66-NH2是一种典型的由锆氧羰基团簇和对苯二甲酸盐组成的MOF,具有多孔性、优异的高温高压稳定性和半导体性能.过渡金属磷化物由于具有独特的结构和电子性质,近年来被认为是有望能够替代贵金属的产氢助催化剂,其中磷化镍(Ni2P)纳米颗粒助催化剂就表现出优异的催化性能.本文采用原位溶剂热法将单分散、小尺寸、非贵过渡金属磷化物Ni2P包裹在MOF(UiO-66-NH2)中,构建了核壳助催化剂材料Ni2P@UiO-66-NH2,然后将其修饰到Zn0.5Cd0.5S硫化物上,从而设计和制备了Ni2P@UiO-66-NH2/Zn0.5Cd0.5S三元复合材料.对得到的复合光催化材料进行了X射线衍射测试,结果表明,各衍射峰的位置都与标准卡片对应,说明成功合成了Zn0.5Cd0.5S和UiO-66-NH2材料.采用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对Ni2P@UiO-66-NH2/Zn0.5Cd0.5S三元体系进行分析,结果表明,Zn0.5Cd0.5S呈纳米棒状,测量得到Ni2P磷化物的(111)晶面条纹间距为0.22 nm,说明成功合成了三元复合体系.XPS测试结果表明,Ni2P@UiO-66-NH2/Zn0.5Cd0.5S三元复合体系中的元素结合能与文献报道一致,说明该三元体系中的元素化学结合环境与预期相符.通过光电和化学表征,证实了三元复合材料具有良好的动力学制氢性能.10％Ni2P@UiO-66-NH2/Zn0.5Cd0.5S三元复合体系的光催化产氢性能率为40.91 mmol·g?1·h?1,420 nm可见光照射下的表观量子效率达到13.57％.负载核壳助催化材料Ni2P@UiO-66-NH2增加了三元材料的比表面积,提供了丰富的反应位点,在三元复合体系内形成了有效的电荷转移通道,有利于催化剂的高效产氢.本文证明了三元复合体系的形成有利于高效催化反应的发生,为高性能光催化剂材料的制备提供了新的视角.

磷化镍;UiO-66-NH2;Zn0.5Cd0.5S纳米棒;产氢;三元光催化剂

王爱霞;张临河;李旭力;高旸钦;李宁;卢贵武;戈磊

中国石油大学(北京)新能源与材料学院, 重质油加工国家重点实验室, 北京102249;中国石油大学(北京)理学院, 物理系, 北京102249

催化学报

[1]王爱霞;张临河;李旭力;高旸钦;李宁;卢贵武;戈磊-.三元复合材料Ni2P@UiO-66-NH2/Zn0.5Cd0.5S的合成及其显著提升光催化产氢性能)[J].催化学报,2022(05):1295-1305

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