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金属有机硫化物框架用于制备高载量单原子Pt
文献摘要:
原子级分散的贵金属位点在多相催化中具有广阔的应用前景.然而当金属含量较高时极易引起团聚,因此其负载量通常限制在2 wt%以下.本研究中,通过模拟金属酶的多中心金属硫簇,基于金属有机硫化物(MOS)框架仿生合成了高载量贵金属单原子催化剂.以[Mo3S7Br6]2-团簇和二硫醇分别为组装单元和连接结构,通过化学键合构筑MOS框架材料,并在上述合成过程中原位负载贵金属盐.进一步通过NaBH4还原,制备出负载型的Pt单原子催化剂,且负载量高达18.5 wt%.通过改变二硫醇中苯环的数量,可以调节MOS框架的孔径及浸润性.此外,制备得到的Pt-MOS单原子催化剂,可以在有机溶剂或纯水中选择性将苯乙炔加氢生成苯乙烯.密度泛函理论计算表明,富硫配位环境中的原子Pt位点可以有效活化H2分子,并通过较低的反应能垒高选择性地催化苯乙炔半氢化为苯乙烯.这种基于金属有机硫化物的金属化策略将启发人们合成结构明确的仿生催化材料,在未来有望实现更多样化的应用.
文献关键词:
中图分类号:
作者姓名:
杨丽君;白静雯;刘文刚;阚晓楠;林刚;张媛媛;陈祖鹏;高军;周涵;刘健
作者机构:
文献出处:
引用格式:
[1]杨丽君;白静雯;刘文刚;阚晓楠;林刚;张媛媛;陈祖鹏;高军;周涵;刘健-.金属有机硫化物框架用于制备高载量单原子Pt)[J].中国科学:材料科学(英文),2022(05):1294-1302
A类:
Mo3S7Br6
B类:
有机硫化物,Pt,原子级分散,贵金属,金属位点,多相催化,金属含量,团聚,负载量,wt,金属酶,多中心,MOS,仿生合成,单原子催化剂,团簇,硫醇,连接结构,化学键合,框架材料,合成过程,原位负载,金属盐,NaBH4,负载型,苯环,浸润性,有机溶剂,纯水,苯乙炔,乙炔加氢,苯乙烯,密度泛函理论计算,配位环境,H2,能垒,高选择性,氢化,金属化,仿生催化,催化材料
AB值:
0.345206
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