典型文献
分级结构AgAu纳米合金用于高效电催化乙醇氧化
文献摘要：
乙醇由于具有无毒、理论能量密度高、易存储等优点,被广泛用于直接醇类燃料电池研究.乙醇电氧化是直接醇类燃料电池中重要的阳极反应,通常涉及C1和C2反应路径.C1路径中乙醇分子主要转化成二氧化碳,但该过程涉及C-C键断裂,会有COad和CH(x)ad等中间体产生;C2路径中乙醇分子转化成乙醛,最终转化成乙酸或乙酸根.为提升醇类氧化反应效率,通常在电池阳极上负载Pt,使乙醇发生C1路径电氧化.然而,C1反应路径产生的中间产物COad容易使Pt发生毒化而失活,进而导致乙醇电氧化反应动力学不足.因此,开发高效的阳极催化剂是推动直接醇类燃料电池发展的关键因素之一.研究表明,具有纳米尺寸的Au粒子能催化乙醇氧化反应,尤其在碱性条件下,Au纳米材料的催化活性甚至能超过Pt(表现为峰电流);而且乙醇在Au上的电氧化反应遵循C2路径,避免了催化剂因中间体中毒而失活.本文采用部分置换法合成具有分级结构的AgAu合金纳米结构催化剂,扫描电子显微镜结果表明,通过调控置换反应时间可以获得不同精细结构的AgAu合金纳米催化剂.电化学性能测试结果表明,不同置换时间制备出的AgAu合金纳米材料对乙醇电氧化反应的催化性能差异较大,置换时间为40 min时得到的AgAu-40纳米粒子表现出最佳的电催化乙醇氧化活性,其峰电流密度高达1834 mA mg-1,超过了传统的JM-Pt/C (1574 mA mg-1).高分辨透射电镜以及电子能谱分析结果表明,AgAu-40纳米粒子边缘具有互相交错的纳米齿状结构,且大部分Au原子均匀分布在纳米分级结构AgAu合金表面,从而暴露出更多的Au催化活性位点.为进一步阐明纳米材料表面构型对其催化性能的影响,本文通过密度泛函理论计算研究了不同表面态的催化反应动力学.根据原子吸收光谱检测得到的AgAu-40合金中Ag和Au的载量比,建立了两种AgAu晶胞模型:一种为表面无缺陷的晶胞,另一种为表面含齿状缺陷(台阶)的晶胞.基于Au纳米材料在碱性条件下乙醇电催化氧化反应机理,计算出乙醇分子在Au(111)活性晶面上产生不同活性物种的反应自由能.结果 表明,相比于无表面缺陷的构型,乙醇在有缺陷的AgAu晶胞表面的反应自由能降低,AgAu合金的形成能也相对较低,其中在AgAu-40上的反应自由能和形成能最低.
文献关键词：
AgAu纳米杂合材料;多级纳米结构;表面缺陷;密度泛函理论;乙醇电氧化
中图分类号：
作者姓名：
王彩琴;Danil Bukhvalov;M.Cynthia Goh;杜玉扣;杨小飞
作者机构：
南京林业大学理学院,材料物理化学研究所,江苏南京210037,中国;多伦多大学化学系,多伦多,加拿大;苏州大学材料与化学化工学部,江苏苏州215123,中国
文献出处：
引用格式：
[1]王彩琴;Danil Bukhvalov;M.Cynthia Goh;杜玉扣;杨小飞-.分级结构AgAu纳米合金用于高效电催化乙醇氧化)[J].催化学报,2022(03):851-861
A类：
AgAu,COad,醇类氧化反应,乙醇氧化反应
B类：
分级结构,纳米合金,无毒,能量密度,密度高,直接醇类燃料电池,乙醇电氧化,C1,C2,反应路径,转化成,CH,中间体,分子转化,乙醛,酸根,反应效率,池阳,Pt,中间产物,毒化,失活,反应动力学,阳极催化剂,纳米尺寸,碱性条件,催化活性,峰电流,分置,置换法,金纳米结构,置换反应,精细结构,纳米催化剂,电化学性能,金纳米材料,催化性能,性能差异,纳米粒子,氧化活性,电流密度,mA,JM,透射电镜,电子能谱,能谱分析,相交,齿状,均匀分布,金表,活性位点,过密,密度泛函理论计算,表面态,催化反应,原子吸收光谱,光谱检测,载量,晶胞,面无,无缺,电催化氧化,催化氧化反应,氧化反应机理,晶面,活性物种,自由能,表面缺陷,形成能,杂合,多级纳米结构
AB值：
0.256139
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