为探析长江口沉积物-水界面砷的迁移转化机制,本文分析了 2019年夏季长江口 4个站位上覆水和间隙水中总As浓度及形态的剖面变化特征,耦合氧化还原敏感元素(Fe、Mn和S)的剖面变化剖析了沉积物-水界面砷循环的Fe-Mn-S控制机制,同时结合砷相关功能基因探讨了沉积物-水界面砷迁移转化的微生物调控过程,估算了沉积物-水界面总As的扩散通量.结果表明,除A7-4站位外,长江口其他3个站位间隙水总As以As3+为主要存在形态,且总As浓度均在上覆水中为最低值(0.748～1.57 μg·L-1),而在间隙水中随着深度增加而逐渐增加并在6～9 cm深度达到峰值(7.14～26.9 μg·L-1).间隙水总As及As3+浓度的剖面变化趋势与溶解态Fe2+、Mn2+相似,其均在中间层出现高值,说明沉积物Fe/Mn还原带砷的释放可能是随固相Fe(Ⅲ)或Mn(Ⅳ)的还原而转移到间隙水中的.氧化层和Fe/Mn还原带过渡区间隙水砷浓度与砷异化还原菌功能基因arrA和arsC丰度存在对应关系(除A1-3站外),说明砷异化还原菌将溶解As5+或固相As5+还原为溶解As3+可能是该过渡层砷迁移转化的另一重要过程.硫酸盐还原带的间隙水总As和As3+浓度降低,但由于间隙水的低S2-浓度不利于砷硫化物生成,因此深层间隙水砷可能与铁硫矿物结合而被移除.底层环境氧化还原条件是影响沉积物-水界面砷迁移转化的重要因素,随底层水DO浓度的降低,砷迁移转化更倾向于微生物还原控制.长江口沉积物-水界面总As的扩散通量为1.18×10-7～2.07×10-7μmol·cm-2·s-1,均表现为沉积物间隙水中总As向上覆水释放,即沉积物是研究区域水体总As的来源之一.

砷(As);迁移转化;砷功能基因;界面扩散通量;沉积物-水界面;长江口

张玉婷;段丽琴;宋金明;张乃星;尹美玲;李学刚;袁华茂

中国科学院海洋研究所中国科学院海洋生态与环境科学重点实验室,山东青岛266071;中国科学院大学,北京100049;青岛海洋科学与技术国家实验室海洋生态与环境科学功能实验室,山东青岛266237;中国科学院海洋大科学研究中心,山东青岛266071;国家海洋局北海预报中心,山东青岛266033

地学前缘

[1]张玉婷;段丽琴;宋金明;张乃星;尹美玲;李学刚;袁华茂-.长江口沉积物-水界面砷的迁移转化机制与微生物调控分析)[J].地学前缘,2022(04):144-155

arrA,砷功能基因,界面扩散通量

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