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典型文献
CeO2负载的PdO与Ce1‒xPdxO2‒δ物种的甲烷催化燃烧性能
文献摘要:
通过调控Pd前驱物在CeO2上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce1?xPdxO2?δ物种为主的Pd/CeO2催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O2-TPD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)的表征结果显示,相比于与载体相互作用较弱的PdO物种,与CeO2相互作用较强的Ce1?xPdxO2?δ物种具有更加稳定的Pd—O键.催化剂的甲烷燃烧反应起燃活性测试结果显示,以PdO物种为主的催化剂表现出了良好的低温催化性能,在原料气配比为1%CH4/4%O2-Ar,空速为60000 mL·g-1cat·h?1的条件下,T10和T90分别为275和367℃,而两种以Ce1?xPdxO2?δ物种为主的催化剂的T10均超过420℃.催化剂的甲烷程序升温还原(CH4-TPR)表征结果表明,在升温过程中只有当PdO或Ce1?xPdxO2?δ物种被CH4还原后,催化活性才开始上升.由于PdO物种的Pd—O键强度较弱,有利于Pd物种上的晶格氧在较低温度下参与CH4的氧化过程.而Ce1?xPdxO2?δ物种的Pd—O键较稳定,且在反应条件下离子态Pd2+与反应体系中氧物种的作用较强,进而抑制了其与CH4的反应,因此反应的起燃温度较高.以γ-Al2O3为载体采用相同的方法制备了Pd/γ-Al2O3催化剂,相关的表征结果进一步证实,与载体相互作用较弱的PdO物种更容易被CH4还原,进而具有较高的催化活性.据此可以认为Pd/CeO2上氧化态的Pd物种被CH4的还原性能是决定其甲烷催化燃烧反应活性的重要因素之一.
文献关键词:
氧化铈;钯;甲烷;催化氧化;氧化钯;Ce1—xPdxO2—δ;还原性
作者姓名:
王明智;郑燕萍;翁维正
作者机构:
厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,厦门361005
引用格式:
[1]王明智;郑燕萍;翁维正-.CeO2负载的PdO与Ce1‒xPdxO2‒δ物种的甲烷催化燃烧性能)[J].高等学校化学学报,2022(04):112-123
A类:
xPdxO2
B类:
CeO2,PdO,Ce1,甲烷催化燃烧,燃烧性能,前驱,光电子能谱,XPS,拉曼,Raman,确证,程序升温,脱附,TPD,氢气,升温还原,H2,TPR,甲烷燃烧,燃烧反应,低温催化,催化性能,CH4,Ar,空速,1cat,T10,T90,催化活性,晶格氧,氧化过程,反应条件,Pd2+,反应体系,氧物种,起燃温度,Al2O3,氧化态,还原性,反应活性,氧化铈,催化氧化,氧化钯
AB值:
0.289052
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