通过熔盐法制备TiB2载体,并采用简单的沉淀-沉积法制备了Co/TiB2磁性可回收纳米催化剂,用于室温催化氨硼烷(NH3BH3)溶液产氢及串联降解对硝基苯酚(4-NP)及偶氮染料酸性橙7(A07)、酸性红1(AR1)和甲基橙(MO)等有机污染物.采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、振动样品磁强计等表征方法对催化剂的微观形貌和结构等进行分析.结果表明,Co纳米粒子均匀地分布在TiB2载体表面,晶粒尺寸约为40 nm,并且被TiB2载体包覆,具有典型的金属-载体强相互作用.Co/TiB2表现出优异的室温催化NH3BH3溶液产氢活性,产氢速率为565.8molH2·molcat-1-h-1.在串联降解有机污染物反应中,Co/TiB2在7 min内催化4-NP氨基化的转化率接近100％,反应速率常数高达0.72 min-1;降解A07的反应速率常数在3种偶氮染料中最高(0.34 min-1).通过EPR-DMPO(EPR=电子顺磁共振,DMPO=5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物)自由基捕获实验检测出Co/TiB2+NH3BH3催化体系中产生大量的氢自由基(·H).得益于·H的强还原性,Co/TiB2+NH3BH3催化体系能够将4-NP氨基化为具有更高价值的对氨基苯酚(4-AP),同时能够还原偶氮染料分子中的显色基团偶氮基(—N=N—).

钴/硼化钛;磁性可回收;催化制氢;串联降解;活性还原物种

宋俊杰;韦童;许超;贾洪柏;刘军;丁宏云;何凡;王敏;金智康;杜向博文;王刚;李仁宏

浙江理工大学材料科学与工程学院,杭州 310018;安吉国千环境科技有限公司,湖州 313300

无机化学学报

[1]宋俊杰;韦童;许超;贾洪柏;刘军;丁宏云;何凡;王敏;金智康;杜向博文;王刚;李仁宏-.磁性Co/TiB2室温高效催化氨硼烷产氢及串联降解有机污染物)[J].无机化学学报,2022(11):2202-2212

串联降解,磁性可回收,8molH2,molcat,TiB2+NH3BH3,活性还原物种

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