草酸(C2)是大气颗粒物中有机物的重要组成部分,现有研究推测草酸主要来源于云中液相反应,然而,关于其云中形成机制的研究较少.本文系统分析对比了华南背景山区的云水和云间隙颗粒物中二羧酸类物质,包括直链饱和二羧酸(C2～C9)、支链饱和二羧酸(iC4～iC6)、不饱和二羧酸〔马来酸(M)、富马酸(F)、柠康酸(mM)〕以及多官能团羧酸〔苹果酸(hC4)、丙酮酸(Pyr)和乙醛酸(ωC2)〕的浓度分布.利用随机森林和多元线性回归方法进一步定量评估了草酸前体物、温度及云水性质(云水中液态水含量、pH、化学组成)对云水中草酸形成的影响.结果表明:①云水和云间隙颗粒物中草酸的平均浓度分别为431μg/L和27.28 ng/m3,分别占直链饱和二羧酸浓度的78.9％和70.0％,占水溶性有机碳浓度的2.4％和1.1％.②云水中C2/总二羧酸类物质(浓度比)与二羧酸类物质浓度比〔如C2/(C3～C9)、C2/(iC4～iC6)、C2/(hC4+Pyr+ωC2)和C2/(M+F+mM)〕均呈显著正相关(R2为0.47～0.76,P均小于0.01),表明C3～C9、iC4～iC6、hC4+Pyr+ωC2和M+F+mM可能是云水中草酸形成的重要前体物.③前体物对云水中草酸浓度变化贡献最大,贡献率为79％,其中hC4+Pyr+ωC2是最重要的前体物;其次是云水性质,贡献率为20％;温度的贡献率为1％.研究显示,云中过程是草酸形成的重要途径,其形成过程受前体物、云水性质和温度等因素的影响.

草酸;二羧酸类物质;液相反应;有机气溶胶;云水;云间隙颗粒物

蔡晓銮;孙伟;张国华;胡晓东;郭子雍;毕新慧;王新明

中国科学院广州地球化学研究所,有机地球化学国家重点实验室,广东省环境资源利用与保护重点实验室,广东广州510640;中国科学院深地科学卓越创新中心,广东广州 510640;中国科学院大学,北京 100049;粤港澳大湾区环境污染过程与控制联合实验室,广东广州 510640

环境科学研究

[1]蔡晓銮;孙伟;张国华;胡晓东;郭子雍;毕新慧;王新明-.华南背景山区云中草酸的形成机制及影响因素)[J].环境科学研究,2022(06):1362-1370

云间隙颗粒物,二羧酸类物质,iC4,iC6,hC4,hC4+Pyr+,M+F+mM

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