Fe(Ⅱ)与铁氧化物的相互作用过程是铁循环的重要组成部分,影响着土壤中各种元素的地球化学过程.目前关于Fe(Ⅱ)与铁氧化物相互作用的地球化学机制已基本厘清.然而,土壤环境中,铁氧化物和有机质常常结合并形成铁氧化物-有机质(Fe-OM)复合物,使其形成结构更为复杂、活性变化更大的结构单元.Fe(II)作用下,Fe-OM复合物结构转化的过程及其作用机制更是缺乏系统性研究.因此,该文以纤铁矿与胡敏酸复合物(Lep-HA)为研究对象,通过室内模拟实验,借助铁稳定同位素标记及XRD、SEM、XPS等矿物结构表征手段,研究在中性厌氧条件下,Fe(Ⅱ)与Lep-HA复合物相互作用电子传递和复合物结构转化的过程及其机制.结果表明:Fe(Ⅱ)与Lep-HA复合物可发生铁原子交换,铁原子交换率可达64.31％—91.82％;铁原子交换速率受Lep-HA复合物中C/Fe比例的影响,C/Fe比例越高铁原子交换速率越低.Lep-HA复合物中胡敏酸可通过降低Fe(Ⅱ)在纤铁矿表面的吸附量等作用,抑制Fe(Ⅱ)与Lep-HA之间的铁原子交换速率.XRD和SEM分析表明,胡敏酸的存在抑制了纤铁矿晶相转变及二次成矿过程;反应30 d时,纯相纤铁矿均转化为针铁矿,不同比例Lep-HA复合物则发生重结晶,生成结晶度更强及晶胞粒径更大的纤铁矿.XPS分析结果表明,反应后Fe(II)可与胡敏酸形成Fe-C配体,且Lep-HA复合物结构中C-C基团含量由86.17％降至69.86％,而O-C=O基团含量由13.86％增至16.13％.以上研究结果较系统地阐明了Fe(II)和Fe-OM复合物相互作用的地球化学机制,可为深入理解土壤中Fe和C等元素耦合循环的环境地球化学行为提供一定的理论依据.

Fe(II);有机质;纤铁矿-胡敏酸复合物;结构转化;铁原子交换;铁循环

王玉洁;雷琴凯;卜红玲;童辉;董乐恒;陈曼佳;刘承帅

广东工业大学环境科学与工程学院,广东 广州 510006;广东省科学院生态环境与土壤研究所/华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心/广东省农业环境综合治理重点实验室,广东 广州 510650;中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室,贵州 贵阳 550081

生态环境学报

[1]王玉洁;雷琴凯;卜红玲;童辉;董乐恒;陈曼佳;刘承帅-.Fe(Ⅱ)aq与纤铁矿-胡敏酸复合物交互反应及其结构转化过程研究)[J].生态环境学报,2022(04):777-784

铁原子交换,元素耦合循环

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