典型文献
地质流体中络合物同位素平衡分馏系数的第一性原理计算
文献摘要：
地质流体中不同络合物之间的稳定同位素平衡分馏系数是利用稳定同位素示踪地质流体演化过程的必要前提.但由于受实验条件的限制,流体中部分元素不同络合物之间的同位素分馏系数难以通过实验精确测定.基于第一性原理的理论计算是获得溶液中不同络合物之间稳定同位素平衡分馏系数的一种重要手段,能够获取各种极端条件下同位素分馏系数.在应用第一性原理计算溶液中不同络合物间同位素平衡分馏系数时,需要对溶液的动态特性和水分子之间的相互作用进行模拟.目前,显式溶剂模型和隐式溶剂模型是模拟地质流体中水溶液环境的2种主要模型,均已成功应用于同位素分馏系数的计算.文章系统介绍了这2种模型的计算方法,并且对比研究了这2种模型计算约化配分函数比(β)的优势及不足,结果显示,2种模型的主要差异表现在3个方面:①计算耗时的不同,隐式溶剂模型计算的原子数目少,结构单一,因此耗时少;显式溶剂模型计算的原子数目多,结构复杂多样,因此在同一计算和理论水平条件下,耗时比隐式溶剂模型多;②水分子数和构型的不同,隐式溶剂模型只有一个构型,因而不能评估络合物构型对β值的影响;而显式溶剂模型能够通过添加不同数量的水分子及建立不同的初始构型有效评估水分子数量及构型对计算结果的影响;③隐式溶剂模型将溶质周围的水环境定义为具有均匀介电常数的连续介质,没有充分考虑水的动态特性和水分子之间的相互作用,导致计算结果误差较大;而显式溶剂模型能更好的处理水分子的动态特征及分子间形成的氢键,计算结果更为准确.通过2种模型的对比研究表明,显式溶剂模型能够更好的模拟水分子和溶质间的相互作用,计算获得的各络合物之间的同位素平衡分馏系数更为准确.本研究结果可以为今后开展相关同位素分馏计算时选择何种模型提供重要依据.
文献关键词：
地球化学;第一性原理;同位素分馏;络合物;含矿流体;显式溶剂模型和隐式溶剂模型
中图分类号：
作者姓名：
孙明光;王佳新;袁顺达
作者机构：
中国地质科学院矿产资源研究所自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室,北京 100037;北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室,北京 100871
文献出处：
引用格式：
[1]孙明光;王佳新;袁顺达-.地质流体中络合物同位素平衡分馏系数的第一性原理计算)[J].矿床地质,2022(02):372-382
A类：
显式溶剂模型和隐式溶剂模型
B类：
地质流体,络合物,分馏系数,第一性原理计算,稳定同位素示踪,流体演化,实验条件,同位素分馏,算是,极端条件,下同,动态特性,水分子,水溶液,溶液环境,成功应用,配分函数,主要差异,原子数,理论水平,有效评估,溶质,介电常数,连续介质,处理水,动态特征,氢键,地球化学,含矿流体
AB值：
0.17989
相似文献
机标中图分类号，由域田数据科技根据网络公开资料自动分析生成，仅供学习研究参考。
