可循环充放电的锌空气电池具有理论能量密度高、环境友好和相对安全性等特性,因而广受关注.但锌空气电池的性能受到氧电极上缓慢的氧还原反应(ORR)/析氧反应(OER)动力学的限制.目前,贵金属催化剂Pt/C,IrO2和RuO2被认为是ORR/OER性能较好的电催化剂,然而高成本阻碍了其商业化应用.因此,开发非贵金属ORR/OER催化剂具有十分重要的意义.目前,氮掺杂多孔碳(NPC)是有效的非贵金属基ORR催化剂之一,因为高电负性的氮可以调控碳原子的电子结构,使催化剂表面电荷再分配,有效调节催化剂对反应中间体的化学吸附能,进而促进ORR电催化反应,碱性条件下其ORR电催化性能甚至能超过商业Pt/C催化剂.但NPC缺乏OER活性位点,不是一种良好的双功能氧电极反应电催化剂.文献研究表明,金属氧化物或氢氧化物(MOOH)被认为是真正的OER活性中心,但它们几乎没有ORR活性.因此,将高ORR和OER活性中心(如MOOH和NPC)整合到一种复合材料中的"2合1"策略对设计高效双功能氧电极催化剂具有重要意义.本文采用"2合1"策略合成了金属羟基氧化物负载于NPC的双功能氧电极反应催化剂(PA-CoFe@NPC),其中NPC作为ORR催化活性位点,金属羟基氧化物作为OER催化活性位点.该双功能催化剂PA-CoFe@NPC表现出较好的ORR和OER催化活性,ORR起始电位为0.95 V,半波电位为0.85 V vs.RHE;对于OER反应,仅需要384 mV过电势即可得到10 mA cm?2的电流密度.该催化剂OER和ORR的电势差为0.76 V,优于对比样20％Pt/C+IrO2(0.85 V).将该双功能氧电极催化剂用于锌-空气电池的氧电极,所制备的锌-空气电池表现出较好的充放电性能和较高的功率密度(156.3 mW cm?2),并且170 h连续充放电循环稳定,其稳定性以及活性明显优于20％Pt/C+IrO2作为氧电极所制备的锌-空气电池的性能.综上,本文所报道的"2合1"策略为设计多功能电催化剂提供了一种新思路.

2合1策略;双功能催化剂;氧还原;氧析出;锌-空气电池

刘会兵;谢日鑫;牛自强;贾巧焕;杨柳;王世涛;曹达鹏

北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室, 北京100029

催化学报

[1]刘会兵;谢日鑫;牛自强;贾巧焕;杨柳;王世涛;曹达鹏-."2合1"策略构建双功能氧电极反应电催化剂用于可充电锌-空气电池)[J].催化学报,2022(11):2906-2912

MOOH,双功能氧电极催化剂,C+IrO2

策略构建,电极反应,电催化剂,可充电,可循环,循环充放电,锌空气电池,能量密度,密度高,氧还原反应,ORR,析氧反应,OER,贵金属催化剂,Pt,RuO2,商业化应用,非贵金属,氮掺杂多孔碳,NPC,金属基,电负性,碳原子,电子结构,表面电荷,再分配,中间体,化学吸附,吸附能,电催化反应,碱性条件,电催化性能,活性位点,金属氧化物,氢氧化物,活性中心,合到,载于,PA,CoFe,催化活性,双功能催化剂,半波电位,RHE,mV,过电势,mA,电流密度,电势差,放电性能,功率密度,mW,略为,氧析出

0.23816