典型文献
限域微通道增强的单颗粒碰撞电催化析氢
文献摘要:
单颗粒碰撞电化学已被用于纳米电催化过程的研究,但纳米催化剂与底物的碰撞时间较短限制了其催化性能的提升.在电催化过程中,需要延长单个纳米颗粒在电极界面电子隧穿区中的停留时间,从而提升单个纳米颗粒的催化效率.本文设计和制备了基于限域微通道的超微电极芯片,使单个纳米颗粒获得足够的界面"感受"电势,提高催化效率.以钯纳米颗粒电催化析氢为模型体系,探究了微通道对钯纳米颗粒随机碰撞电化学动态过程的影响.结果表明,当单个钯纳米颗粒运动至10μm尺度以下的微通道近壁区时,流体动力学限域作用使颗粒的布朗运动受阻,使得其在电子隧穿区的随机扩散速度降低.运动受限的钯纳米颗粒停留在超微电极界面的时间延长,有效地催化电极界面发生析氢反应.作为对比,钯纳米颗粒与传统金超微电极界面进行随机碰撞则难以催化析氢反应.此外,在电催化析氢的电压范围内,单个钯纳米颗粒在电极界面电子隧穿区内的停留时间随过电位增大而减小,这是由于在微通道两端施加电压会造成电渗现象,引起限域微通道中流体运动,从而带动溶液中钯纳米颗粒的运动,且电压升高使得电渗流增大,促使纳米颗粒快速远离电极界面.微通道限域增强的机制有助于调控流体动力学控制的催化剂动态扩散传质,从而增加单个纳米颗粒在电极界面的有效碰撞几率,有望促进单颗粒碰撞电化学在电催化领域的实际应用.
文献关键词:
单颗粒碰撞;限域微通道;流体动力学;碰撞时间;电催化析氢
中图分类号:
作者姓名:
芦思珉;陈梦洁;文慧琳;王浩炜;余子夷;龙亿涛
作者机构:
南京大学化学化工学院生命分析化学国家重点实验室, 江苏南京210023;南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室, 江苏南京211816
文献出处:
引用格式:
[1]芦思珉;陈梦洁;文慧琳;王浩炜;余子夷;龙亿涛-.限域微通道增强的单颗粒碰撞电催化析氢)[J].催化学报,2022(11):2815-2819
A类:
限域微通道,碰撞电化学
B类:
通道增强,单颗粒碰撞,电催化析氢,催化过程,纳米催化剂,底物,碰撞时间,催化性能,单个纳米颗粒,电极界面,停留时间,超微电极,电势,高催化效率,钯纳米颗粒,模型体系,随机碰撞,动态过程,颗粒运动,近壁区,流体动力学,布朗运动,催化电极,析氢反应,过电位,加电压,中流,电压升高,电渗流,控流,动力学控制,动态扩散,扩散传质,有效碰撞,几率
AB值:
0.203998
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