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无氧条件下黄铁矿表面的羟基化与自氧化
文献摘要：
过去20年里,无氧条件下黄铁矿–水界面产生活性氧是黄铁矿表面反应性的重要发现之一.这一反应不仅对现代环境有重要影响,而且在早期地球环境演化中也扮演着重要角色.无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧具有极强的氧化性,理论上有氧化黄铁矿自身的能力.然而,无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧对其自身是否有氧化作用(即黄铁矿自氧化)及其反应机制还不得而知.本研究采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(in-situ DRIFTS)和准原位X射线光电子能谱(quasi-in-situ XPS)结合密度泛函理论(DFT)计算,探究了无氧条件下黄铁矿–水界面的自氧化初始反应过程.结果表明:(1)无氧条件下黄铁矿–水界面会发生自氧化反应,生成高价态的硫物种和铁氧化物;(2)黄铁矿–水界面的自氧化反应伴随着羟基的生成和消耗;(3)黄铁矿–水界面的羟基源于水分子在黄铁矿表面缺陷位点的解离作用,可为活性氧的产生提供物源.这些发现不仅揭示了黄铁矿–水界面的羟基化和自氧化过程,还为深入理解黄铁矿–水界面反应在早期地球环境演化中的重要作用提供了认知基础.
文献关键词：
黄铁矿—水界面;自氧化;羟基化;表面缺陷;活性氧
中图分类号：
作者姓名：
何昭露;杜润香;鲜海洋;林枭举;吴逍;朱建喜;何宏平
作者机构：
中国科学院 广州地球化学研究所 矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料开发研究重点实验室, 广东 广州 510640;中国科学院深地科学卓越创新中心, 广东 广州 510640;中国科学院大学, 北京 100049
文献出处：
引用格式：
[1]何昭露;杜润香;鲜海洋;林枭举;吴逍;朱建喜;何宏平-.无氧条件下黄铁矿表面的羟基化与自氧化)[J].地球化学,2022(03):283-293
A类：
B类：
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AB值：
0.317944
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