典型文献
稳定的钌基离子液体催化液相乙炔氢氯化
文献摘要：
为了有效提高液相乙炔氢氯化反应的催化活性和催化稳定性,制备了一种新型钌(Ru)基离子液体,作为该反应液相体系的催化剂,考察了离子液体中阳离子的种类对催化活性的影响,筛选出一种活性最佳阳离子对应的盐酸盐,通过使用N-甲基吡咯烷酮和HC1 一步制得[Hnmpo]Cl.随后对[Hnmpo]Cl-RuCl3催化反应的工艺条件进行优化,筛选出最适宜反应条件为:反应温度170℃,乙炔空速50 h-1,进料比V(HCl)/V(C2H2)=1.15,反应前通HC1活化时长为30 min,乙炔转化率可达89.6％,氯乙烯选择性超过99.5％,并且反应140 h之内均无下降趋势.通过TGA、FT-IR、ESI-MS和XPS等表征和理论计算,证实该离子液体的阴阳离子间存在较强的相互作用,并确认了其具体存在形式,反应过程积碳量仅为0.51％,体现出较强的稳定性.随后制备了(0.007 5 mol·L-1)RuCl3-(0.022 5 mol·L-1)SnCl2/[Hnmpo]Cl双金属离子液体催化剂,在同样的最适宜反应条件下,进行了寿命测试,结果显示反应700 h,乙炔转化率仍在96.1％以上.通过ICP-OES、XPS和UV-Vis等表征和理论计算,发现活性物种Ru在反应前后几乎无任何损失,发现体系内高价态的Run+(3≤n≤4)含量保持较高水平是决定催化稳定性的关键.计算表明,SnCl2的引入给Ru提供了新的Cl原子配位,增强了离子液体对HCl的吸附和活化能力,稳定了 Ru的价态,防止活性位C2H2过量引起还原失活,因此双金属离子液体有着更优异的催化活性和稳定性,并根据DFT计算提出了循环催化反应机理.
文献关键词：
离子液体;无汞催化剂;双金属催化剂;液相体系
中图分类号：
作者姓名：
姚世康;张旭斌;王富民;任雁飞
作者机构：
天津大学化工学院,天津300350
文献出处：
引用格式：
[1]姚世康;张旭斌;王富民;任雁飞-.稳定的钌基离子液体催化液相乙炔氢氯化)[J].化学工业与工程,2022(04):9-21
A类：
Hnmpo,金属离子液体,Run+
B类：
基离子,乙炔氢氯化,氢氯化反应,催化活性,催化稳定性,液相体系,中阳,离子对,盐酸盐,吡咯烷酮,HC1,RuCl3,催化反应,工艺条件,反应条件,反应温度,空速,进料比,HCl,C2H2,氯乙烯,乙烯选择性,TGA,ESI,XPS,阴阳离子,具体存在,存在形式,反应过程,积碳,SnCl2,寿命测试,ICP,OES,UV,Vis,活性物种,无任,高价,价态,配位,附和,活化能,活性位,失活,DFT,反应机理,无汞催化剂,双金属催化剂
AB值：
0.310866
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