合成了原位W掺杂的多级孔SiO2纳米球材料(W-HPSN),系统考察了 W-HPSN合成过程中短链醇类共溶剂(甲醇、乙醇、正丙醇)的加入对Pt/W-HPSN催化剂甘油氢解制1,3-丙二醇(1,3-PDO)性能的影响.与仅以水为溶剂合成的材料制备的Pt/W-HPSN-H2O催化剂相比,加入醇类共溶剂后,催化剂的比表面积均有不同程度的增大,并在除1.4 nm的微孔和＞2 nm的介孔以外,在1.7 nm处出现了新的微孔结构.在甘油氢解反应中,加入醇类共溶剂合成的材料制备的催化剂的催化性能也更高.在最佳的以甲醇作为共溶剂合成的Pt/W-HPSN-Me催化剂上,甘油转化率和1,3-PDO选择性分别为88.8％和56.3％,而Pt/W-HPSN-H2O催化剂上二者分别为64.1％和40.7％.根据表征结果,推测更小的Pt粒径、更多原位产生的Br?nsted酸位,有利于提高Pt/W-HPSN催化剂的催化性能.通过对W-HPSN-Me的组成进行优化,发现当W/Si物质的量比为1/320时,Pt/W-HPSN-Me催化剂在423 K、氢气压力4MPa、反应时间仅为12h的反应条件下,甘油转化率和1,3-PDO选择性进一步提高至98.7％和58.8％,1,3-PDO得率可达58.0％,展示了 HPSN材料作为甘油选择氢解制1,3-PDO催化剂载体的良好应用前景.

多级孔二氧化硅纳米球;甘油氢解;1;3-丙二醇;铂;钨

曾杨;姜兰;张晓昕;谢颂海;裴燕;乔明华;李振华;徐华龙;范康年;宗保宁

复旦大学 化学系 上海市分子催化和功能材料重点实验室 上海200438;中国石化石油化工科学研究院 催化材料与反应工程国家重点实验室 北京100083

化学学报

[1]曾杨;姜兰;张晓昕;谢颂海;裴燕;乔明华;李振华;徐华龙;范康年;宗保宁-.W掺杂多级孔SiO2纳米球负载Pt用于催化甘油氢解制1,3-丙二醇)[J].化学学报,2022(07):903-912

纳米球材料,HPSN,多级孔二氧化硅纳米球

SiO2,Pt,甘油氢解,解制,丙二醇,统考,合成过程,中短,醇类,共溶剂,正丙醇,PDO,材料制备,H2O,比表面积,介孔,微孔结构,氢解反应,催化性能,Me,Br,nsted,物质的量比,氢气压力,4MPa,12h,反应条件,得率,催化剂载体

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