137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三维微孔镧系金属-有机框架化合物(Me2NH2)0.5(H3O)0.25Nao.25Ln(OH)(stp)·0.25H2O(FJSM-LnMOF;Ln=Eu,Tb;H3stp=2-磺酸基对苯二甲酸),它们具有良好的水稳定性和一定的耐酸碱性.FJSM-EuMOF和FJSM-TbMOF对Cs+离子吸附具有快速的动力学和高的吸附量(qmCs分别为229.25和211.28 mg/g).它们对Cs+离子具有良好的选择性(KdCs值高达2.18×103 mL/g).即使在Na+,K+,Mg2+,Ca2+离子干扰的情况下,它们仍然表现出对Cs+离子的选择性吸附性能.我们成功获得了 Cs+吸附产物的单晶结构,通过单晶结构分析结合X射线光电子能谱(XPS),红外(IR),扫描电镜能量色散谱(EDS)和元素分析(EA)等多种表征方法,证实了 FJSM-EuMOF对Cs+离子的吸附为离子交换的机理.结果表明,FJSM-EuMOF对Cs+离子的高效吸附主要源于镧系金属-有机阴离子框架中有机配体上的COO-和SO3-官能团对Cs+离子强的作用力以及通道内存在易交换的[Me2NH2]+阳离子和[H3O]+离子.这项工作表明,镧系金属-有机框架化合物在放射性铯的修复中具有潜在的应用价值.

镧系金属-有机框架;晶体结构;去除铯;离子交换;动力学;吸附量;选择性

吕天天;马文;詹冬笋;邹燕敏;李继龙;冯美玲;黄小荥

中北大学材料科学与工程学院 太原030051;中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室 福州350002

化学学报

[1]吕天天;马文;詹冬笋;邹燕敏;李继龙;冯美玲;黄小荥-.两例新的镧系金属-有机框架化合物高效去除Cs+离子研究)[J].化学学报,2022(05):640-646

137Cs+,H3O,25Nao,25Ln,stp,25H2O,FJSM,LnMOF,H3stp,EuMOF,TbMOF,qmCs,KdCs,阴离子框架,去除铯

两例,镧系,有机框架化合物,半衰期,溶解性,迁移性,干扰离子,放射性废液,溶剂热法,微孔,Me2NH2,磺酸基,对苯二甲酸,水稳定性,耐酸碱性,离子吸附,吸附量,Na+,K+,Mg2+,Ca2+,离子干扰,选择性吸附,吸附性能,单晶结构,光电子能谱,XPS,能量色散,色散谱,EDS,元素分析,EA,表征方法,离子交换,高效吸附,有机配体,COO,SO3,官能团,作用力,阳离子,工作表,晶体结构

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