铵根离子(NH4+)可促进颗粒形成和吸湿长大,是雾霾颗粒(PM2.5)的重要组分,但其源贡献尚不清楚.准确解析大气NH4+来源存在一定挑战.最近,基于NH4+氮同位素(δ15N)的源解析方法被广泛应用到大气NH4+来源解析.以珠三角鹤山大气超级站为研究地点,开展为期1年的大气PM2.5样品采集,选取了53个大气PM2.5样品,在分析了水溶性离子、有机碳、元素碳和无机元素的基础上,测试了NH4+的δ15N值.结果 表明,鹤山站大气NH4+年均质量浓度为(3.39±2.21)μg·m?3,范围为0.07—10.9μg·m?3.NH4+与阴离子物质的量比结果显示鹤山地区为富铵状态,且随机森林模型结果表明,NH4+对于鹤山地区PM2.5的生成具有重要影响.大气颗粒物 δ15N-NH4+范围为?14.55‰—18.82‰,其中冬季 δ15N-NH4+变化最大(?13.27‰—18.82‰),夏季δ15N-NH4+变化最小(?2.32‰—10.94‰).贝叶斯源解析结果显示,农业源(畜牧和施肥)和非农业源(生物质燃烧、煤燃烧、机动车排放和废弃物)对大气NH3的年均贡献分别为36.26％和63.74％.在冬季重污染天时(2021年1月6日、1月12日和1月18日),NH4+浓度达全年峰值的同时,非农业源排放占比也达全年最高水平,最高达90.80％,其中机动车排放是非污染天的2—4倍,显示化石燃料燃烧是导致冬季污染事件的重要原因.基于同位素源解析方法所得非农业源NH3排放贡献约为源清单方法所得结果的7倍,源清单法可能严重低估了机动车等重要非农业源的排放贡献.为了进一步改善珠三角地区空气质量,需要重视非农业源NH3的排放.

珠三角;鹤山大气超级站;PM2.5;铵根离子(NH4+);氮同位素;源解析

江明;张子洋;李婷婷;林勃机;张正恩;廖彤;袁鸾;潘苏红;李军;张干

国家环境保护区域空气质量监测重点实验室/广东省生态环境监测中心,广东广州 510308;有机地球化学国家重点实验室,中国科学院广州地球化学研究所,广东广州 510640;广东省科学院生态环境与土壤研究所,广东广州 5106501

生态环境学报

[1]江明;张子洋;李婷婷;林勃机;张正恩;廖彤;袁鸾;潘苏红;李军;张干-.基于氮同位素的珠三角典型地区大气PM2.5中NH4+来源解析)[J].生态环境学报,2022(09):1840-1848

鹤山大气超级站

氮同位素,典型地区,PM2,NH4+,来源解析,粒形,吸湿,长大,雾霾,15N,解析方法,样品采集,水溶性离子,有机碳,元素碳,无机元素,阴离子,物质的量比,山地区,随机森林模型,大气颗粒物,畜牧,施肥,非农业,生物质燃烧,煤燃烧,机动车排放,NH3,重污染,天时,源排放,化石燃料,燃料燃烧,源清单,单方,清单法,低估,珠三角地区,空气质量

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