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突破过渡金属氧化物氮还原反应的热力学火山图:对材料筛选的影响
文献摘要：
电催化氮气合成氨被认为是高能耗和高污染的Haber-Bosch工艺的一种可持续性替代方法.过渡金属氧化物电极对竞争性析氢反应高活性较低,因此,有望成为一类具有较好选择性的氮还原(NRR)材料.目前,一般借助密度泛函理论计算评估一类材料的催化活性趋势,通过标度关系和火山图的概念来理解.该热力学理论指出,*NNH吸附质或NH3的形成是潜在的反应决速步骤.因此,NRR催化剂的开发主要致力于优化这两个基元步骤.本文通过使用最近发展的活性描述符Gmax(η),将过电位和动力学的影响引入过渡金属氧化物NRR的火山图中.结果表明,热力学火山图过于简单,因为反应决速步骤可能在接近火山顶点时发生变化,当反应接近火山顶点时,表面反应可能成为反应的绝速步骤.此外,本文还展示了如何将肼的形成作为竞争性副反应纳入火山图,这对于与*NNH弱键合的催化剂非常重要,其中肼的形成可能与氨的形成竞争.本文方法不局限于过渡金属氧化物,具有普遍性,所呈现的动力学火山曲线应有助于推动固氮NRR催化剂的发展.
文献关键词：
电催化;氮还原反应;活性描述符Gmax(η);火山图;氨;肼
中图分类号：
作者姓名：
Kai S.Exner
作者机构：
杜伊斯堡-埃森大学化学学院,理论无机化学, 埃森, 德国;德国精英大学探索联盟, 波鸿, 德国;杜伊斯堡-埃森纳米集成中心, 杜伊斯堡, 德国
文献出处：
引用格式：
[1]Kai S.Exner-.突破过渡金属氧化物氮还原反应的热力学火山图:对材料筛选的影响)[J].催化学报,2022(11):2871-2880
A类：
B类：
过渡金属氧化物,氮还原反应,火山图,材料筛选,电催化,化氮,氮气,合成氨,高能耗,高污染,Haber,Bosch,替代方法,竞争性,析氢反应,高活性,NRR,密度泛函理论计算,催化活性,标度关系,热力学理论,NNH,吸附质,NH3,决速步骤,基元,描述符,Gmax,过电位,山顶,顶点,应接,表面反应,副反应,应纳,键合,氨的形成,山曲,固氮
AB值：
0.352602
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