典型文献
梯型In2O3/ZnIn2S4杂化体系的构建及其光催化固氮增效
文献摘要:
工业化固氮合成氨主要采用Haber-Bosch法.然而,该工艺条件苛刻,需要氮气与氢气在高温高压和使用催化剂的条件下反应,耗费大量能源,同时产生温室气体.与Haber-Bosch法不同,光催化固氮不需要使用氢气,而是利用清洁的太阳能和水直接提供固氮反应所需的还原电子和质子,反应耗能低且绿色无污染,是一种理想的固氮方法.然而,目前光催化固氮合成氨受限于光催化剂载流子分离效率低、氮气吸附和活化难,总体固氮效率仍然很低.大量研究证明,构建梯型异质结是一种改善光催化活性的有效手段,这是因为梯型异质结体系不仅有效分离光生载流子,而且保留了光生空穴和电子的强氧化还原能力.另外,表面缺陷不仅可以充当吸附位点,有效调控表面N2分子的吸附特性,还可以起到活化N2分子的作用.本文设计了富含空位的In2O3/ZnIn2S4梯型异质结,系统考察了复合体系中组分配比对晶型结构、微结构和光学吸收等的影响,并通过XPS谱研究了In2O3和ZnIn2S4之间存在强的相互作用,这为光生载流子的高效分离奠定了基础.同时,结合XPS、Raman和EPR测试揭示了材料中表面空位的成功构筑.在此基础上,深入研究了In2O3/ZnIn2S4梯型异质结在室温常压下光催化固氮合成氨的活性.研究结果表明,所有的梯型异质结均展现出明显的光催化固氮活性,其中50 wt%In2O3/ZnIn2S4梯型体系具有最高的光催化固氮活性,自然光照射2 h产生的氨气浓度达到18.1/0.77 mg·L-1,分别是In2O3和ZnIn2S4的21.0和2.72倍.并且该复合体系具有较高的光催化稳定性,在连续循环使用6次时,产生氨气浓度仍然可达到16.3/0.86 mg·L-1.荧光光谱测试、光电化学测试和表面光电压测试证明了电荷的有效分离和转移.综上,构建In2O3/ZnIn2S4梯型体系后,所制备的In2O3/ZnIn2S4活性得到增强,这主要归因于空位对氮气的吸附和活化作用以及梯型异质结中载流子的高效分离机制.另外,研究表明?CO2-物种是光催化固氮合成氨的主要活性物种.
文献关键词:
氧化铟;硫化铟锌;梯型;光固氮
中图分类号:
作者姓名:
张锦;潘梓豪;杨颖;王鹏飞;裴晨阳;陈伟;黄国波
作者机构:
台州学院医药化工与材料工程学院, 浙江台州318000
文献出处:
引用格式:
[1]张锦;潘梓豪;杨颖;王鹏飞;裴晨阳;陈伟;黄国波-.梯型In2O3/ZnIn2S4杂化体系的构建及其光催化固氮增效)[J].催化学报,2022(02):265-275
A类:
梯型异质结,硫化铟锌,光固氮
B类:
In2O3,ZnIn2S4,杂化体系,光催化固氮,合成氨,Haber,Bosch,工艺条件,苛刻,氢气,高温高压,耗费,温室气体,用氢,质子,绿色无污染,受限于,光催化剂,载流子分离,分离效率,氮气吸附,附和,固氮效率,光催化活性,结体,有效分离,光生载流子,空穴,氧化还原,表面缺陷,充当,有效调控,N2,吸附特性,空位,统考,复合体系,组分配比,晶型结构,光学吸收,XPS,高效分离,Raman,EPR,结在,常压,下光,wt,自然光照,氨气浓度,催化稳定性,连续循环,循环使用,荧光光谱,光电化学,电化学测试,表面光,电压测试,电荷,归因于,活化作用,分离机,活性物种,氧化铟
AB值:
0.276026
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